Filha de Carlos Alberto de Carvalho Meireles, funcionário do Banco do Brasil S.A., e de D. Matilde Benevides Meireles, professora municipal, Cecília Benevides de Carvalho Meireles nasceu em 7 de novembro de 1901, na Tijuca, Rio de Janeiro. Foi a única sobrevivente dos quatros filhos do casal. O pai faleceu três meses antes do seu nascimento, e sua mãe quando ainda não tinha três anos. Criou-a, a partir de então, sua avó D. Jacinta Garcia Benevides.Conclui seus primeiros estudos — curso primário — em 1910, na Escola Estácio de Sá, ocasião em que recebe de Olavo Bilac, Inspetor Escolar do Rio de Janeiro, medalha de ouro por ter feito todo o curso com "distinção e louvor". Diplomando-se no Curso Normal do Instituto de Educação do Rio de Janeiro, em 1917, passa a exercer o magistério primário em escolas oficiais do antigo Distrito Federal.

Dois anos depois, em 1919, publica seu primeiro livro de poesias, "Espectro". Seguiram-se "Nunca mais... e Poema dos Poemas", em 1923, e "Baladas para El-Rei, em 1925. Casa-se, em 1922, com o pintor português Fernando Correia Dias, com quem tem três filhas:  Maria Elvira, Maria Mathilde e Maria Fernanda, esta última artista teatral consagrada. Suas filhas lhe dão cinco netos. Publica, em Lisboa - Portugal, o ensaio "O Espírito Vitorioso", uma apologia do Simbolismo. Correia Dias suicida-se em 1935. Cecília casa-se, em 1940,  com o professor e engenheiro agrônomo Heitor Vinícius da Silveira Grilo. De 1930 a 1931, mantém no Diário de Notícias uma página diária sobre problemas de educação.

 Em 1934, organiza a primeira biblioteca infantil do Rio de Janeiro, ao dirigir o Centro Infantil, que funcionou durante quatro anos no antigo Pavilhão Mourisco, no bairro de Botafogo. Profere, em Lisboa e Coimbra - Portugal, conferências sobre Literatura Brasileira. De 1935 a 1938, leciona Literatura Luso-Brasileira e de Técnica e Crítica Literária, na Universidade do Distrito Federal (hoje UFRJ). Publica, em Lisboa - Portugal, o ensaio "Batuque, Samba e Macumba", com ilustrações de sua autoria. Colabora ainda ativamente, de 1936 a 1938, no jornal A Manhã e na revista Observador Econômico. A concessão do Prêmio de Poesia Olavo Bilac, pela Academia Brasileira de Letras, ao seu livro Viagem, em 1939, resultou de animados debates, que tornaram manifesta a alta qualidade de sua poesia. Publica, em 1939/1940, em Lisboa - Portugal, em capítulos, "Olhinhos de Gato" na revista "Ocidente".

Em 1940, leciona Literatura e Cultura Brasileira na Universidade do Texas (USA). Em 1942, torna-se sócia honorária do Real Gabinete Português de Leitura, no Rio de Janeiro (RJ). Aposenta-se em 1951 como diretora de escola, porém continua a trabalhar, como produtora e redatora de programas culturais, na Rádio Ministério da Educação, no Rio de Janeiro (RJ). Em 1952, torna-se Oficial da Ordem de Mérito do Chile, honraria concedida pelo país vizinho. Realiza numerosas viagens aos Estados Unidos, à Europa, à Ásia e à África, fazendo conferências, em diferentes países, sobre Literatura, Educação e Folclore, em cujos estudos se especializou.

Torna-se sócia honorária do Instituto Vasco da Gama, em Goa, Índia, em 1953. Em Délhi, Índia, no ano de 1953, é agraciada com  o título de Doutora Honoris Causa da Universidade de Délhi. Recebe o Prêmio de Tradução/Teatro, concedido pela Associação Paulista de Críticos de Arte, em 1962. No ano seguinte, ganha o Prêmio Jabuti de Tradução de Obra Literária, pelo livro "Poemas de Israel", concedido pela Câmara Brasileira do Livro. Seu nome é dado à Escola Municipal de Primeiro Grau, no bairro de Cangaíba, São Paulo (SP), em 1963.

Falece no Rio de Janeiro a 9 de novembro de 1964, sendo-lhe prestadas grandes homenagens públicas. Seu corpo é velado no Ministério da Educação e Cultura. Recebe, ainda em 1964, o Prêmio Jabuti de Poesia, pelo livro "Solombra", concedido pela Câmara Brasileira do Livro.